Understanding muon diffusion in perovskite oxides below room temperature based on harmonic transition state theory

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Physical Review B, 108(22), p.224301_1 - 224301_11, 2023/12

https://doi.org/10.1103/PhysRevB.108.224301

In positive muon spin rotation and relaxation (SR) spectroscopy, positive muons () implanted into solid oxides are conventionally treated as immobile spin-probes at interstitial sites below room temperature. This is because each is thought to be tightly bound to an oxygen atom in the host lattice to form a muonic analogue of the hydroxy group. On the basis of this concept, anomalies in SR spectra observed in oxides have been attributed in most cases to the intrinsic properties of host materials. On the other hand, global diffusion with an activation energy of 0.1~eV has been reported in some chemically-substituted perovskite oxides at cryogenic temperatures, although the reason for the small activation energy despite the formation of the strong O bond has not yet been quantitatively understood. In this study, we investigated interstitial diffusion in the perovskite oxide lattice using KTaO cubic perovskite as a model system. We used the SR method and density functional theory calculations along with the harmonic transition state theory to study this phenomenon both experimentally and theoretically. Experimental activation energies for global diffusion obtained below room temperature were less than a quarter of the calculated classical potential barrier height for a bottleneck transfer path. The reduction in the effective barrier height could be explained by the harmonic transition state theory with a zero-point energy correction; a significant difference in zero-point energies for at the positions in the O bonding equilibrium state and a bond-breaking transition state was the primary cause of the reduction. This suggests that the assumption of immobile in solid oxides is not always satisfied since such a significant decrease in diffusion barrier height can also occur in other oxides.

Fission gas release from rock-like fuels, PuO-ZrO(Y){or ThO}-AlO-MgO at burn-up of 20 MWd/kg

柳澤 和章; 大道 敏彦; 金澤 浩之; 天野 英俊; 山原 武

JAERI-Research 97-085, 31 Pages, 1997/11

JAERI-Research-97-085.pdf:2.38MB

2種類の燃料を製造した。一つは20w/oPuOにThO-AlO-MgAlOを混ぜたものであり、もう一つは23w/oPuOにZrO(Y)-AlO-MgAlOを混ぜたものであり、燃料の形態として外径3mm肉厚1mmのディスク[円板]状を採用した。この2種類の燃料につき、通常運転下での燃料ふるまいを研究する目的で試験研究炉(JRR-3M)を用い平均燃焼度20MWd/kg(最高27MWd/kg)まで照射を実施した。照射後試験にて以下の事柄を見出した。(1)低い照射温度(1000C)にも拘わらず、著しい割合のFPガス放出(FGR)が起こっており、燃料の微細組織を研究した結果、FPガスが燃料マトリックスから開気孔を通じて直接ギャップ空間に放出されたと考えられた。(2)セシウム(Cs)が燃料マトリックスからプレナム領域まで移行していた。その量は、生成量の約20%程度である。この原因の一つは、使用した円板型燃料の半径方向温度分布がわずかであるが一定でなかったためであり、もう一つは製造段階からこの燃料はセシウム保持能力が弱かったためであろうと考えられる。

Anisotropic diffusion effect on criticality of plate lattice fast assembly

白方 敬章; 飯島 勉

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(8), p.553 - 567, 1978/08

https://doi.org/10.3327/jnst.15.553

板状セル系の中性子拡散は一般に等方的ではない。LMFBRの組成を模擬した板状セルの場合、ブノアの理論に基づく方向別拡散計数の値は平行方向が直角方向よりも2~4%程度大きいことが分かっている。このことは板状セル臨界集合体の臨界性に影響を及ぼすことが予想される。この非等方拡散効果を輸送理論補正の場合と同様に通常の等方拡散計算に対する補正項として取扱うという現実的な方法が提案されている。実際のFCA、ZPRおよびZEBRA集合体に対してこの方法を適用してみた。その結果非等方補正の大きさは、板状セル系炉心に対して-0.2から-0.5%k/kに達した。しかもその値は、板状セル系ブランケット或はNaボイドの集合体の場合はさらに増大する。したがって非等方拡散効果は板状セル系集合体の臨界性の解析にとって重要な要素であり、従来の非均質効果に加えて補正されなければならない。摂動法に基づくこの補正法は、非常に現実的かつ有用な方法である。

Measurement of anisotropy of diffusion coefficient in plate cell

白方 敬章; 飯島 勉

Journal of Nuclear Science and Technology, 14(6), p.462 - 464, 1977/06

https://doi.org/10.3327/jnst.14.462

高速臨界集合体は一般に板状の燃料および模擬物質で構成されており、そのような体系内の中性子拡散は厳密には等方でない。拡散係数の異方性はその体系の臨界性、Naボイド効果等各種の炉物理量に影響する。体系内のある領域のプレート・セルの方向を90度変換することに伴なう反応度変化は、摂動論によるとある種の感度係数を媒介にして拡散係数の異方性と単純に関係付けられることが明らかになった。感度係数は通常の等方摂動計算により求められる。FCA VП-1集合体においてある領域のプレート・セルの方向を90度変換した場合の反応度変化を測定し、その値からセルの非等方性を導き出した。一方、無限平板モデルによるセル計算によりプレート・セルの非等方性を計算し、実験値と比較したところ、内側炉心および外側炉心の双方でよい一致を得た。その結果結論として、プレート・セルの拡散の非等方性が臨界集合体の積分実験の手法により精度よく求められることが明らかになった。